Influence of spin-orbit coupling on the band structure of nickel, paladium and platinum. Influence du couplage spin-orbite sur la structure de la bande du nickel, du palladium et du platine

Archive ouverte : Thèse

Allan, Guy

Edité par HAL CCSD

The physical properties of the transition metals and their alloys suggest the existence of a narrow d-band overlapping the s-band; the relative narrowness of the band suggests that the strong bond method, applied to the study of this band, can give good results.For nickel, calculations were made as early as 1952, in this approximation, by Fletcher: this one did not take into account the spin-orbit coupling in the determination of the band structure and consequently, if the information which one obtains is valid for Ni, one can hardly use it to interpret the physical properties of the homologous elements of the 2nd and 3rd transition series: Pd and Pt.In 1963, Lenglart systematically studied the influence of spin-orbit coupling on the d-band structure of a face-centered cubic transition metal in the strong bond approximation. Numerical calculations were then carried out for palladium: the most important result was that the density of states curve presented a very sharp peak in the lower vicinity of the Fermi level, which allowed to account for the maximum of magnetic susceptibility, observed for palladium around 80K.Is this density of states peak due to spin-orbit coupling? To find out, we have applied Lenglart's method to the 3 metals Ni, Pd, Pt, keeping each time the same overlap integrals (those that Fletcher had evaluated for nickel). The only quantity that will vary is the spin-orbit coupling parameter. The use for Pd and Pt of the overlap integrals calculated from the 3d atomic functions of nickel will give comparable bandwidths for the 3 metals, whereas the experimental data seem to indicate that this bandwidth goes from simple to double from Ni to Pt. The densities of state that we will evaluate for Pd and Pt will thus probably be overestimated.On the other hand, there is an obvious interest in varying only the spin-orbit coupling parameter, since one can then directly study its influence on the structure of the d-band. This is what we will do in detail in this work by specifying first in which measures the spin-orbit coupling modifies the constant energy surfaces in the first Brillouin zone (chapter I). We will then determine the density of states curves and compare them in the 3 cases: moreover we will try, from these curves, to predict the magnetic order, for Ni, Pd, Pt, taking into account the exchange energy (chapter II). Finally, we will use the band structure thus determined to study some physical properties that depend on it: Pauli paramagnetic susceptibility, electronic specific heat, thermoelectric power (chapter III). . Les propriétés physiques des métaux de transition et de leurs alliages suggèrent l'existence d'une bande d, peu large, chevauchant la bande s ; l'étroitesse relative de la bande à fait penser que la méthode des liaisons fortes, appliquée à l'étude de cette bande, peut donner de bons résultats.Pour le nickel des calculs ont été faits dès 1952, dans cette approximation, par Fletcher : celui-ci ne tenait pas compte du couplage spin-orbite dans la détermination de 1a structure de bande et par conséquent, si les renseignements que l'on obtient sont valables pour Ni, on ne peut guère les utiliser pour interpréter les propriétés physiques des éléments homologues des 2ème et 3ère séries de transition : Pd et Pt.En 1963, Lenglart a étudié systématiquement l'influence du couplage spin-orbite sur la structure des bandes d d'un métal de transition cubique à faces centrées, dans l'approximation des liaisons fortes. Des calculs numériques ont été effectués ensuite pour le palladium : le résultat le plus important était que la courbe de densité d'états présentait un pic très accusé au voisinage inférieur du niveau de Fermi, ce qui permettait de rendre compte du maximum de susceptibilité magnétique, observé pour le palladium vers 80K.Ce pic de densité d'états est-il dû au couplage spin-orbite ? Pour s'en rendre compte, nous avons appliqué 1a méthode de Lenglart aux 3 métaux Ni, Pd, Pt en gardant chaque fois les mêmes intégrales de recouvrement (celles que Fletcher avait évaluées pour le nickel). La seule grandeur qui variera est donc le paramètre de couplage spin-orbite. L'utilisation pour Pd et Pt des intégrales de recouvrement calculées à partir des fonctions atomiques 3d du nickel donnera pour les 3 métaux des largeurs de bande 4 comparables alors que les données expérimentales semblent indiquer que cette largeur de bande passe à peu près du simple au double du Ni au Pt. Les densités d'état que nous évaluerons pour Pd et Pt seront donc vraisemblablement surestimée.Il y a, par contre, un intérêt évident à ne faire varier que le paramètre de couplage spin-orbite, puisqu'on peut étudier alors directement son influence sur la structure de la bande d. C'est ce que nous ferons en détail dans ce travail en précisant d'abord dans quelles mesures 1e couplage spin-orbite modifie les surfaces d'énergie constante dans la première zone de Brillouin (chapitre I). Nous déterminerons ensuite les courbes de densité d'états et les comparerons dans les 3 cas : de plus nous essaierons, à partir de ces courbes, de prévoir l'ordre magnétique, pour Ni, Pd, Pt, compte-tenu de l'énergie d'échange (chapitre II). Enfin, nous utiliserons la structure de bande ainsi déterminée pour étudier quelques propriétés physiques qui en dépendent : susceptibilité paramagnétique de Pauli, chaleur spécifique électronique, pouvoir thermoélectrique (chapitre III).

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